多(duo)種生物(wu)相(xiang)(xiang)關單分(fen)子膜(mo)呈現相(xiang)(xiang)共(gong)存(cun)，其特征是由分(fen)散在連續無(wu)序(xu)相(xiang)(xiang)中的(de)(de)有序(xu)相(xiang)(xiang)態脂質形成的(de)(de)域。由于這些相(xiang)(xiang)之間表面(mian)密度的(de)(de)差異，產生了疇(chou)(chou)間偶極(ji)相(xiang)(xiang)互(hu)作(zuo)(zuo)用。這些相(xiang)(xiang)互(hu)作(zuo)(zuo)用與(yu)域的(de)(de)空(kong)間分(fen)布(bu)及其動(dong)力(li)學(xue)的(de)(de)確定(ding)有關。在這項工作(zuo)(zuo)中，我們(men)提出了一(yi)種使用被動(dong)方法(fa)(fa)估計偶極(ji)斥(chi)力(li)的(de)(de)新方法(fa)(fa)，該方法(fa)(fa)涉及分(fen)析具有相(xiang)(xiang)位共(gong)存(cun)的(de)(de)單層的(de)(de)圖(tu)像。該方法(fa)(fa)基于實(shi)驗獲(huo)(huo)得(de)(de)的(de)(de)配對(dui)相(xiang)(xiang)關函數與(yu)模型系(xi)(xi)統(tong)布(bu)朗動(dong)力(li)學(xue)模擬獲(huo)(huo)得(de)(de)的(de)(de)配對(dui)相(xiang)(xiang)關函數的(de)(de)比較。作(zuo)(zuo)為一(yi)個例子，我們(men)通過分(fen)析磁疇(chou)(chou)的(de)(de)徑向分(fen)布(bu)來確定(ding)DSPC/DMPC二元單層在空(kong)氣-水界面(mian)上的(de)(de)偶極(ji)密度差異，并將結果與(yu)通過表面(mian)電(dian)位測定(ding)獲(huo)(huo)得(de)(de)的(de)(de)結果進行(xing)(xing)比較。對(dui)實(shi)驗相(xiang)(xiang)關參數范圍(wei)進行(xing)(xing)了系(xi)(xi)統(tong)分(fen)析，該參數范圍(wei)可(ke)作(zuo)(zuo)為獲(huo)(huo)得(de)(de)不同(tong)系(xi)(xi)統(tong)中偶極(ji)斥(chi)力(li)的(de)(de)工作(zuo)(zuo)曲線。

1、引言

在不同的(de)生物膜(mo)(mo)中(zhong)，經(jing)常(chang)觀察(cha)到(dao)相(xiang)共(gong)存(cun)，這取決于膜(mo)(mo)和水(shui)組成、溫度和膜(mo)(mo)的(de)特定(ding)模型（朗繆爾單(dan)分子膜(mo)(mo)、支(zhi)撐膜(mo)(mo)、獨立雙層，例如巨大的(de)單(dan)層囊泡或黑色脂膜(mo)(mo)等）。當致密相(xiang)不是連續相(xiang)時(shi)，觀察(cha)到(dao)域(yu)（某些脂質成分稱為(wei)筏）在更流(liu)動(dong)的(de)相(xiang)中(zhong)移動(dong)。這些結構域(yu)相(xiang)互(hu)作(zuo)用1-4，這些相(xiang)互(hu)作(zuo)用影響其自(zi)身的(de)運動(dong)4,5以及膜(mo)(mo)中(zhong)其他物種的(de)運動(dong)。6,7

疇間相(xiang)互作用可(ke)能與靜(jing)電(dian)力(li)(li)（偶極或庫(ku)侖斥力(li)(li)）有關，這些靜(jing)電(dian)力(li)(li)與共存相(xiang)的(de)自發(fa)曲(qu)(qu)率(lv)和疇運(yun)動時(shi)出現的(de)水動力(li)(li)有關。這些力(li)(li)阻礙了(le)結構域的(de)聚合(he)，并(bing)在長時(shi)間尺度上調節膜中物種(zhong)的(de)可(ke)用性及其動力(li)(li)學。偶極斥力(li)(li)總是(shi)存在的(de)，因為形成膜的(de)分子是(shi)有序的(de)和偶極的(de)。庫(ku)侖力(li)(li)出現在帶電(dian)疇中，而當共存相(xiang)的(de)自發(fa)曲(qu)(qu)率(lv)明顯不同(tong)時(shi)，曲(qu)(qu)率(lv)效應很(hen)重要，對于(yu)具有高(gao)線張力(li)(li)的(de)大疇。3.

偶(ou)極(ji)(ji)斥力可以通(tong)過界面(mian)上組織的(de)表(biao)面(mian)活性(xing)劑的(de)偶(ou)極(ji)(ji)密(mi)度差來(lai)估計，包括極(ji)(ji)性(xing)頭基團(tuan)區(qu)域中水(shui)合(he)水(shui)的(de)貢獻。8測(ce)定(ding)均(jun)勻膜的(de)平均(jun)偶(ou)極(ji)(ji)矩(ju)（分(fen)子+水(shui)合(he)水(shui)）值(zhi)的(de)一種常(chang)用方(fang)法是測(ce)定(ding)空氣(qi)-水(shui)界面(mian)處(chu)朗繆爾(er)單分(fen)子膜的(de)表(biao)面(mian)電(dian)(dian)位。9-11或者(zhe)，在(zai)雙層膜中使用了(le)對局(ju)部電(dian)(dian)位敏感(gan)的(de)探(tan)針，以及(ji)電(dian)(dian)導測(ce)量(liang)。12因此，如果共存相的(de)組成(cheng)(cheng)已知，則具(ju)有(you)每個(ge)(ge)相組成(cheng)(cheng)的(de)單層或雙層的(de)偶(ou)極(ji)(ji)電(dian)(dian)勢可以估計每個(ge)(ge)相的(de)偶(ou)極(ji)(ji)密(mi)度，從而估計它(ta)們(men)之間的(de)差異。

然而，共存(cun)相的(de)組(zu)成并(bing)不(bu)(bu)總(zong)是容易獲得，尤其是對于含(han)有(you)兩個(ge)(ge)以上組(zu)分(fen)(fen)的(de)系統，因此不(bu)(bu)可(ke)能通過偶(ou)(ou)極電位測量來估計偶(ou)(ou)極密(mi)(mi)度(du)的(de)差異(yi)。此外，當單(dan)組(zu)分(fen)(fen)膜的(de)相變(bian)形成疇時，在相同的(de)溫度(du)和(he)分(fen)(fen)子密(mi)(mi)度(du)下估計每個(ge)(ge)相的(de)偶(ou)(ou)極電勢并(bing)不(bu)(bu)簡單(dan)。

結構域的(de)(de)(de)存(cun)在是不同(tong)模型膜(mo)以及(ji)哺乳動物（假定大(da)小為納米）、13酵母、真菌(jun)和植物（半徑在微(wei)米范圍內(nei)）的(de)(de)(de)質膜(mo)中的(de)(de)(de)一個共同(tong)特征。14,15在這些自然系統中，膜(mo)的(de)(de)(de)組成非常(chang)復雜，因此不可能知道域的(de)(de)(de)精確組成，因此也無法(fa)從偶極(ji)電位測量中估(gu)計(ji)偶極(ji)密度的(de)(de)(de)差異。

確(que)定相共存單分子(zi)膜中(zhong)偶極斥(chi)力的(de)(de)(de)其(qi)他替代方法(fa)基于對疇平衡尺寸(cun)分布(bu)的(de)(de)(de)分析。16,17 Mulder16提(ti)出的(de)(de)(de)方法(fa)通過高斯近(jin)似精確(que)的(de)(de)(de)尺寸(cun)分布(bu)，并(bing)使用簡化的(de)(de)(de)理論分析，其(qi)中(zhong)近(jin)似處理域間相互作用。另一方面，Lee等人17通過用平衡熱力學表達式擬合尺寸(cun)分布(bu)，獲得(de)了(le)過量偶極密度。他們的(de)(de)(de)方案假(jia)設域之(zhi)間沒有(you)相互作用，因此對于充分稀釋(shi)的(de)(de)(de)域是(shi)有(you)效的(de)(de)(de)。

在(zai)這(zhe)項工作(zuo)(zuo)中(zhong)，我們提出了(le)一(yi)種使用被動方(fang)(fang)(fang)法(fa)估計偶極斥力的(de)新方(fang)(fang)(fang)法(fa)，該方(fang)(fang)(fang)法(fa)涉及分析具有相位共存的(de)單(dan)層(ceng)的(de)圖像(xiang)。我們利用了(le)一(yi)個事實，即域(yu)之間的(de)偶極斥力促進了(le)域(yu)的(de)二維空間排(pai)列，其中(zhong)平均域(yu)-域(yu)距(ju)離最大。因此，斥力將誘導疇分布(bu)，從而導致液體系統(tong)的(de)徑向(xiang)(xiang)分布(bu)函數(shu)特性(xing)。18該方(fang)(fang)(fang)法(fa)基于(yu)將從實驗(yan)中(zhong)獲得的(de)配(pei)對相關函數(shu)與(yu)模型系統(tong)的(de)布(bu)朗動力學模擬進行(xing)比(bi)較。作(zuo)(zuo)為一(yi)個例(li)子，我們通(tong)過分析磁疇的(de)徑向(xiang)(xiang)分布(bu)來確定DSPC/DMPC二元(yuan)單(dan)層(ceng)在(zai)空氣(qi)-水界面上(shang)的(de)偶極密度差(cha)異，并(bing)將結果與(yu)通(tong)過表面電(dian)位測定獲得的(de)結果進行(xing)比(bi)較。

2、實驗部分

混合(he)二硬脂(zhi)酰磷脂(zhi)酰膽堿(jian)(jian)（DSPC）和二吡啶酰磷脂(zhi)酰膽堿(jian)(jian)（DMPC）單(dan)分(fen)子膜具有廣泛的(de)組成(cheng)和側壓(ya)(ya)力，其中它們表現出兩相液(ye)凝(ning)（LC）和液(ye)脹（LE）共存區域。在室溫下(xia)，混合(he)單(dan)分(fen)子膜顯示(shi)分(fen)散在LE連續相中的(de)LC微米級疇，側壓(ya)(ya)為10 mN m-1，DSPC的(de)組成(cheng)高于24 mol%。5.

我們使用熒(ying)(ying)光(guang)顯微(wei)鏡拍(pai)攝(she)了不同DSPC濃(nong)度下混合(he)單分子膜的顯微(wei)照(zhao)片。我們使用DSPC、DMPC和親脂性熒(ying)(ying)光(guang)探針L-R-磷脂酰乙醇胺-N-（賴氨酸(suan)羅丹明B磺酰基(ji)）銨鹽（雞蛋，反式磷脂酰化）（Rho-PE）進行(xing)了實驗，該探針購自Avanti Polar Lipses（Alabaster，AL）。用于亞相的水來自Milli-Q系統（微(wei)孔(kong)），電阻率(lv)為18 MO-cm，表面張力為72 mN m-1。

熒光(guang)探針(zhen)（Rho-PE）在以1 mol%或更低的(de)(de)濃度擴散之前被并入脂(zhi)質溶液中。在純凈水亞相的(de)(de)朗繆爾槽(cao)（微槽(cao)XS，Kibron-Finnland）中形成單層。將(jiang)脂(zhi)質混合物溶解(jie)在氯仿：甲醇（2:1）中，以獲得1 nmol ml 1的(de)(de)溶液，將(jiang)其攤鋪在水表面。我們(men)在室(shi)溫T=（20±1）1C下進行實驗，并將(jiang)薄膜壓縮至側向壓力p=（10±1）mN m-1，使(shi)用Wilhelmy方(fang)法測定Pt板(ban)。

在(zai)(zai)(zai)將(jiang)脂質(zhi)層攤鋪在(zai)(zai)(zai)提升1.5倍的(de)(de)(de)區(qu)(qu)域(yu)后，將(jiang)亞(ya)相水平降低到約3 mm的(de)(de)(de)厚度，以最小化對(dui)流。朗繆爾天平放置在(zai)(zai)(zai)倒置顯微鏡(jing)（Axiovert 200，蔡司）的(de)(de)(de)工作臺(tai)上(shang)(shang)，該顯微鏡(jing)配有CCD IxonEM+型號(hao)DU-897（和(he)或技術(shu)）攝像(xiang)機、100物鏡(jing)、連(lian)續固態激光器（TEM00，532 nm至200 mW，Roithner Lasertech）和(he)羅丹明發射濾波器。熒光探針優(you)先在(zai)(zai)(zai)LE相上(shang)(shang)分配，因此(ci)在(zai)(zai)(zai)凝(ning)聚(ju)相中由脂質(zhi)形成的(de)(de)(de)區(qu)(qu)域(yu)在(zai)(zai)(zai)圖像(xiang)中看起(qi)來更暗(an)。

使(shi)用(yong)(yong)KSV NIMA表面(mian)(mian)電位(wei)(wei)傳感器（芬蘭(lan)赫爾辛基），采(cai)用(yong)(yong)振(zhen)動板(ban)法測(ce)定朗(lang)繆(mou)爾單(dan)分子膜中的(de)(de)(de)表面(mian)(mian)電位(wei)(wei)。薄膜是用(yong)(yong)純DSPC（凝聚態的(de)(de)(de)成(cheng)分5）或含有24 mol%DSPC（膨脹(zhang)相的(de)(de)(de)成(cheng)分5）的(de)(de)(de)DSPC和(he)DMPC的(de)(de)(de)混合(he)物制備的(de)(de)(de)。

2.1、圖像分析和徑向分布(bu)函數

表征(zheng)單(dan)層(ceng)結構的一(yi)個關鍵量是徑向分布函數g（r）。考慮到單(dan)層(ceng)平面中域(yu)的均勻分布，g（r）表示在選擇為參考點的另一(yi)個域(yu)的距離(li)r處找到域(yu)的概率：

這里，r=N/A是(shi)數(shu)密度，N是(shi)域(yu)數(shu)，A是(shi)總單層面積，d（-r）是(shi)狄(di)拉(la)克δ函(han)數(shu)，角括號表示平衡系綜平均值。

從顯微照片中，我(wo)們(men)計算(suan)了(le)(le)凝聚面積(ji)分(fen)數(shu)f，定義為域占(zhan)單(dan)層面積(ji)的面積(ji)比。為此，我(wo)們(men)確(que)定了(le)(le)每個相位的數(shu)量，使用(yong)圖(tu)像處理軟件(jian)ImageJ將原始灰度圖(tu)像轉換為黑白圖(tu)像。19然后(hou)，確(que)定黑色區域占(zhan)用(yong)的總面積(ji)，該(gai)面積(ji)對應于域占(zhan)用(yong)的面積(ji)。

為(wei)了處(chu)理圖像，我們使用帶通濾波器(qi)去除了圖像中的(de)(de)輕(qing)微不均勻照(zhao)明（由于(yu)(yu)激光束輪廓的(de)(de)強(qiang)度(du)分布）。然(ran)后，我們選(xuan)擇(ze)一個特定(ding)的(de)(de)灰(hui)度(du)級別(bie)，強(qiang)度(du)高(gao)于(yu)(yu)該(gai)閾(yu)(yu)(yu)值(zhi)(zhi)(zhi)的(de)(de)所有像素(su)被轉換(huan)為(wei)“白(bai)色(se)”，而(er)強(qiang)度(du)低于(yu)(yu)該(gai)閾(yu)(yu)(yu)值(zhi)(zhi)(zhi)的(de)(de)像素(su)被轉換(huan)為(wei)“黑色(se)”。閾(yu)(yu)(yu)值(zhi)(zhi)(zhi)水平(ping)的(de)(de)值(zhi)(zhi)(zhi)是(shi)(shi)根據結構(gou)的(de)(de)最(zui)佳分辨率，通過(guo)與原(yuan)始照(zhao)片進行恒(heng)定(ding)的(de)(de)眼睛(jing)比較(jiao)來確定(ding)的(de)(de)。閾(yu)(yu)(yu)值(zhi)(zhi)(zhi)必須仔細選(xuan)擇(ze)，因(yin)(yin)(yin)為(wei)它確定(ding)了f.4的(de)(de)主(zhu)要誤差源。不同的(de)(de)閾(yu)(yu)(yu)值(zhi)(zhi)(zhi)會改變域(yu)的(de)(de)大小；因(yin)(yin)(yin)此，g（r）的(de)(de)確定(ding)不會受到(dao)顯著影響，因(yin)(yin)(yin)為(wei)它僅取決于(yu)(yu)域(yu)中心的(de)(de)位置。然(ran)而(er)，選(xuan)擇(ze)低閾(yu)(yu)(yu)值(zhi)(zhi)(zhi)可(ke)能導致低估域(yu)的(de)(de)數量，因(yin)(yin)(yin)為(wei)最(zui)小的(de)(de)域(yu)（域(yu)面積(ji)小于(yu)(yu)4像素(su)）看起來比較(jiao)大的(de)(de)域(yu)輕(qing)。因(yin)(yin)(yin)此，選(xuan)擇(ze)閾(yu)(yu)(yu)值(zhi)(zhi)(zhi)是(shi)(shi)為(wei)了使域(yu)總數的(de)(de)修改不超過(guo)10%。

我們計算每個單層的(de)(de)(de)徑向(xiang)分(fen)布函數(shu)，作為域中(zhong)心到中(zhong)心距離(li)r的(de)(de)(de)直方圖(tu)。對于每種情況(kuang)，使用(yong)1000微圖(tu)左右的(de)(de)(de)數(shu)字(zi)，大小為122122 mm2，并選(xuan)擇0.5 px（0.12 mm）的(de)(de)(de)分(fen)塊。該尺寸大于r中(zhong)的(de)(de)(de)誤(wu)差(cha)，Dr=0.3 px（0.07 mm），并且足夠小，可(ke)以獲(huo)得(de)特征良好的(de)(de)(de)曲(qu)線。g（r）的(de)(de)(de)誤(wu)差(cha)是使用(yong)標準差(cha)為r的(de)(de)(de)每個值獨(du)立計算的(de)(de)(de)。

2.2、模擬(ni)

我們考慮在(zai)其兩相(xiang)(xiang)LC和LE共存區域(yu)中(zhong)(zhong)的(de)(de)單(dan)分(fen)子(zi)膜(mo)，其中(zhong)(zhong)LC相(xiang)(xiang)在(zai)LE相(xiang)(xiang)中(zhong)(zhong)形成域(yu)，占據單(dan)分(fen)子(zi)膜(mo)的(de)(de)較大面積。由于(yu)表(biao)面密(mi)度的(de)(de)差異，LC疇相(xiang)(xiang)對于(yu)周圍的(de)(de)LE相(xiang)(xiang)具有過量的(de)(de)偶極密(mi)度。20這(zhe)源于(yu)域(yu)之(zhi)間的(de)(de)偶極排斥相(xiang)(xiang)互作用。通常在(zai)DSPC–DMPC單(dan)分(fen)子(zi)膜(mo)中(zhong)(zhong)，結構域(yu)呈現近似圓形。

我們將混合單分(fen)子(zi)膜(mo)建模為均勻層(ceng)，介(jie)電常數em位(wei)于兩個不同的半(ban)無限介(jie)質（空氣(qi)和(he)水）之間(jian)。該層(ceng)由(you)有(you)效偶極密度s垂直于界面(mian)的單分(fen)散圓形磁疇(chou)組成。在該模型(xing)中，兩個磁疇(chou)之間(jian)產生的偶極對電勢Ud可以(yi)用以(yi)下(xia)公式描述：

其(qi)中(zhong)Ai表(biao)示(shi)域(yu)i的面積(ji)，dai表(biao)示(shi)其(qi)面積(ji)元(yuan)素，-ri表(biao)示(shi)其(qi)相對于(yu)域(yu)中(zhong)心的位置向量(liang)，i=1，2-r是從域(yu)1中(zhong)心到域(yu)2中(zhong)心的向量(liang)，如(ru)圖(tu)1所(suo)示(shi)。e0是真空(kong)介(jie)(jie)電常數，ew和(he)ea分(fen)別是水和(he)空(kong)氣的相對介(jie)(jie)電常數。在這里(li)，我們使用了Urbakh等人21的研究結(jie)果，該研究描述(shu)了由兩(liang)個半(ban)無限介(jie)(jie)質包圍(wei)的薄電介(jie)(jie)質層(ceng)中(zhong)偶極(ji)子之間的相互作用。

注意(yi)，在定義

相互作用(yong)勢Ud相當于浸入具有有效介(jie)(jie)電常數(shu)e*的(de)均(jun)勻介(jie)(jie)質(zhi)中的(de)兩個磁疇的(de)相互作用(yong)勢Ud。

圖(tu)1具有中心到(dao)中心距離R的兩個等半(ban)徑R和(he)多余偶極密(mi)度(du)s的域。

由該勢導出(chu)的作用在域(yu)1上的力(li)為

該(gai)力沿中(zhong)心線分布，其大(da)小(xiao)僅取決于(yu)(yu)域(yu)之(zhi)間的(de)距離(li)r。Fd（r）沒有(you)解析表達(da)式，因(yin)此必須進行(xing)數值計算(suan)。然而，對于(yu)(yu)單分散系統的(de)特殊情(qing)況(kuang)（所有(you)域(yu)半徑等于(yu)(yu)R），Wurlitzer等人22發現該(gai)力的(de)漸近行(xing)為為：

正(zheng)如(ru)預期的(de)(de)那樣，對于較大距離，它減少到兩點偶(ou)(ou)極子(zi)r 4的(de)(de)力。這些表(biao)(biao)達(da)式(shi)不描述實驗(yan)相(xiang)關區間（2+0.1）R 10R內的(de)(de)域(yu)之(zhi)間的(de)(de)相(xiang)互(hu)作用，因此必(bi)須(xu)對等式(shi)（4）進行數值(zhi)積分。與解析表(biao)(biao)達(da)式(shi)相(xiang)比，該4D積分在模(mo)擬中代表(biao)(biao)了(le)更多的(de)(de)計算工作量(liang)。這就是為什么更容(rong)易(yi)近似磁疇中心點偶(ou)(ou)極子(zi)的(de)(de)相(xiang)互(hu)作用，偶(ou)(ou)極矩mi表(biao)(biao)示磁疇區域(yu)上的(de)(de)偶(ou)(ou)極密度，mi=sAi。然后，垂(chui)直于界面的(de)(de)點偶(ou)(ou)極子(zi)的(de)(de)對電勢為

域1上的相應力為

其中，?r是（?r=-r/r）在-r方向上的(de)酉向量。為了方便起見，我們定義(yi)了

表征(zheng)力Fd和Fp強度的量。

圖2顯(xian)示了兩(liang)(liang)個(ge)(ge)半徑(jing)相等(deng)的(de)(de)圓形區域的(de)(de)Fd（r）（實線(xian)）和Fp（r）（虛線(xian)）。疊加在等(deng)式(shi)（4）的(de)(de)數值(zhi)解上，我們添加了等(deng)式(shi)（5）（虛線(xian)）的(de)(de)短距離(li)的(de)(de)漸近表達(da)式(shi)。注(zhu)意，當兩(liang)(liang)個(ge)(ge)域接近接觸(chu)（r=2R）時，Fd發散，而Fp保(bao)持有限(xian)。此外，對于實驗感(gan)興趣的(de)(de)范圍2R o r o 10R，兩(liang)(liang)個(ge)(ge)力之間的(de)(de)差異是可觀(guan)的(de)(de)。特別是，即使r=5R，差值(zhi)也在15%左右。

點偶(ou)極近似在(zai)短(duan)距離(li)和中間距離(li)偏離(li)偶(ou)極密度力。因(yin)此，用兩種(zhong)方案獲得的單層膜(mo)的結構特(te)性有顯著差(cha)異。

我們(men)將混合單層建模(mo)為(wei)浸(jin)入有(you)效流體中的(de)等半徑（單分散(san)）相互作(zuo)(zuo)用(yong)(yong)硬盤的(de)二(er)維(wei)布朗懸浮液，每個(ge)硬盤代表一個(ge)理(li)想的(de)脂質域。域間相互作(zuo)(zuo)用(yong)(yong)由等式（2）加上硬核排(pai)斥部分給出的(de)全偶(ou)極密度對勢(shi)來(lai)描述。同(tong)樣的(de)系統也使用(yong)(yong)點偶(ou)極子勢(shi)方程(cheng)（6）進行了研(yan)究，以分析這種更容易(yi)實現的(de)近似(si)的(de)有(you)效性。

圖2以相(xiang)互(hu)作用強度f0為單位，具有相(xiang)同半(ban)徑(jing)R的(de)(de)兩個(ge)域的(de)(de)偶極(ji)相(xiang)互(hu)作用力(li)Fd和點偶極(ji)近似(si)力(li)Fp是(shi)邊界(jie)到邊界(jie)分離(li)R/R 2的(de)(de)函數。文中還給(gei)出了(le)有限差分在短距離(li)下的(de)(de)漸近表達式。

為了(le)研(yan)究這兩種混合單層(ceng)模(mo)型的(de)靜(jing)態特性(xing)，我們進行了(le)布(bu)朗動力學(xue)（BD）模(mo)擬。在該格式中，描述在時(shi)間步(bu)長Dt期(qi)間浸入流體(ti)中的(de)N個相同布(bu)朗盤的(de)平面內位移(yi)的(de)有限差分方(fang)程由23給出

其中(zhong)，FPj是由(you)于所有其他N 1圓盤作用(yong)在圓盤j上的(de)(de)直(zhi)接總力，D0是圓盤擴散系數，kB是玻(bo)爾(er)茲曼(man)常數，T是溫度，%Xi是源于溶劑-粒子(zi)碰撞的(de)(de)粒子(zi)i的(de)(de)隨機位移矢量。%Xi從具有零均值(zhi)和協方差(cha)矩陣的(de)(de)高斯(si)分布中(zhong)采樣：

其(qi)中I是(shi)單位矩陣，di，j是(shi)克羅(luo)內(nei)克三角洲。

預先計算(suan)了域間偶極密度(du)力eqn（4），并(bing)將這(zhe)些值制成表格，供以后(hou)在模擬中使用。方程（4）中的4d積分使用蒙特(te)卡洛算(suan)法計算(suan)2.003 o r/r o 22，并(bing)且(qie)在該范圍外(wai)使用漸近線的解(jie)析表達式，方程（5）。

在周期邊界條件下，使用(yong)最(zui)小鏡像約定，模(mo)擬系統由半(ban)徑為R的N個(ge)磁盤組成。模(mo)擬框L的大小使用(yong)冷凝(ning)面積分數(shu)f=NpR2/L2的表達式確定。

在我們的模擬中，我們使用由單(dan)層顯微照片確(que)定的f，N=144個圓盤，Dt=210 4R2/D0。系(xi)(xi)統地改變確(que)定系(xi)(xi)統的剩(sheng)余參(can)數f0，以找到與實驗g（r）的最佳一致性。

我(wo)們驗(yan)證了(le)，對于所(suo)研究的(de)系(xi)統，結構量中(zhong)不存在系(xi)統大小(xiao)依賴性。通過與2D系(xi)統上已發布的(de)模(mo)擬數據進(jin)行(xing)比較，針對具體示例測試了(le)我(wo)們的(de)BD模(mo)擬方(fang)法的(de)準確性。24