結果與討論

3.1.適用于印刷納米顆粒的薄膜的機械性能

表1顯示了在兩種不同濃度（1%和(he)(he)2%w/v）下獲得的(de)(de)(de)Qo薄膜和(he)(he)由Qos與EPQ的(de)(de)(de)不同共(gong)混物制(zhi)備的(de)(de)(de)混合薄膜的(de)(de)(de)機(ji)械性能(neng)。Qo薄膜和(he)(he)混合薄膜沒有顯著差異（p<0.05)厚度（約200微米）。1.5%(w/v)Qo薄膜的(de)(de)(de)%E(51.3±1.7%)明顯高于2.0%(w/v)Qo薄膜(45.9%±1.6)；然而(er)，TS值(zhi)不受(shou)影響(xiang)（分別為14.4±0.9 MPa和(he)(he)15.4±1.8 MPa）。

據報(bao)道，由高分(fen)子(zi)量Qo制備的(de)薄膜具(ju)有(you)高TS值。這些高TS值歸因于成(cheng)膜時Qo分(fen)子(zi)的(de)高線性排列，這是由于聚合物(wu)的(de)羥基和氨基與用作溶劑的(de)水之間(jian)的(de)氫(qing)鍵產生的(de)分(fen)子(zi)內和分(fen)子(zi)間(jian)相(xiang)互作用（Butler,Vergano,Testin,Bunn,&Wiles,1996;Caner,Vergano,&Wiles,1998;Muzzarelli,1977)。

對于混合膜(mo)，只有Qo/EPQ質(zhi)(zhi)(zhi)量比為90:10(12.8±0.5 MPa)的(de)混合物的(de)TS值與(yu)Qo膜(mo)相似。對于Qo/EPQ的(de)其他(ta)質(zhi)(zhi)(zhi)量比，TS值隨(sui)著(zhu)(zhu)混合物中(zhong)EPQ比例的(de)增(zeng)(zeng)加而成比例地減小（當Qo/EPQ為50:50時高達8.0倍(bei)）。這(zhe)些結果與(yu)之前的(de)報道一致(zhi)，即Qo薄(bo)膜(mo)的(de)機(ji)械強(qiang)度隨(sui)著(zhu)(zhu)混合物中(zhong)蛋白質(zhi)(zhi)(zhi)分數(shu)的(de)增(zeng)(zeng)加而降(jiang)低（Abugoch等人(ren)，2011年；Pereda、Aranguren和Marcovich，2008年；Valenzuela等人(ren)，2013年）。

觀(guan)(guan)察(cha)到混合(he)膜(mo)的(de)(de)(de)%E的(de)(de)(de)兩種類(lei)型的(de)(de)(de)行為。當EPQ在(zai)(zai)(zai)混合(he)物(wu)中的(de)(de)(de)比例(li)在(zai)(zai)(zai)10%到30%之(zhi)間(jian)時，隨(sui)著(zhu)EPQ在(zai)(zai)(zai)混合(he)物(wu)中比例(li)的(de)(de)(de)增(zeng)(zeng)加(jia)，%E顯著(zhu)降低(di)。這(zhe)種效果(guo)歸(gui)因于(yu)藜麥蛋白的(de)(de)(de)氨基酸(suan)(suan)破壞了檸(ning)(ning)(ning)檬(meng)(meng)酸(suan)(suan)和(he)(he)Qo（檸(ning)(ning)(ning)檬(meng)(meng)酸(suan)(suan)Qo）之(zhi)間(jian)的(de)(de)(de)相互作用(yong)(yong)（相對于(yu)Qo檸(ning)(ning)(ning)檬(meng)(meng)酸(suan)(suan)鹽的(de)(de)(de)薄膜(mo)降低(di)了%E）。這(zhe)種相互作用(yong)(yong)的(de)(de)(de)中斷降低(di)了檸(ning)(ning)(ning)檬(meng)(meng)酸(suan)(suan)的(de)(de)(de)增(zeng)(zeng)塑(su)作用(yong)(yong)（Olsson、Johansson和(he)(he)J€arnstr€om，2014年）。該結(jie)(jie)果(guo)也與(yu)Khan、Peh和(he)(he)Chang(2000)報(bao)道的(de)(de)(de)結(jie)(jie)果(guo)一致，他們觀(guan)(guan)察(cha)到由于(yu)檸(ning)(ning)(ning)檬(meng)(meng)酸(suan)(suan)的(de)(de)(de)增(zeng)(zeng)塑(su)作用(yong)(yong)，使用(yong)(yong)檸(ning)(ning)(ning)檬(meng)(meng)酸(suan)(suan)制(zhi)備(bei)的(de)(de)(de)Qo薄膜(mo)的(de)(de)(de)機(ji)械性(xing)能優于(yu)使用(yong)(yong)乳酸(suan)(suan)或乙酸(suan)(suan)制(zhi)備(bei)的(de)(de)(de)薄膜(mo)。.檸(ning)(ning)(ning)檬(meng)(meng)酸(suan)(suan)的(de)(de)(de)增(zeng)(zeng)塑(su)作用(yong)(yong)歸(gui)因于(yu)親液陰離子或結(jie)(jie)構締造劑的(de)(de)(de)性(xing)質(zhi)，它們加(jia)強了水和(he)(he)Qo之(zhi)間(jian)的(de)(de)(de)氫鍵(jian)網絡，有助于(yu)薄膜(mo)的(de)(de)(de)分子內和(he)(he)分子外穩定(ding)性(xing)（Lopez-Leon、Ortega-Vinuesa,Bastos-Gonzalez,&Elaissari,2014）由于(yu)檸(ning)(ning)(ning)檬(meng)(meng)酸(suan)(suan)在(zai)(zai)(zai)Hofmeister系列(lie)中的(de)(de)(de)高鹽析(xi)效應（Yamaguchi、Iizuka、Osaka、Monma和(he)(he)Tanaka，2003年）。

隨著EPQ含量從40%增(zeng)加到50%，E%增(zeng)加了大約2.5倍(bei)，這很可能是(shi)由于在(zai)電(dian)離Qo的氨基和藜麥(mai)蛋白的自由基之(zhi)間形成了聚電(dian)解質(zhi)復合物（通過(guo)氫鍵穩定）（Abugoch等人，2011年）。

表1殼聚(ju)糖薄膜(Qo)和(he)Qo/EPQ混合(he)物(Qo/EPQ)薄膜的(de)機械性(xing)能。不同字母表示差(cha)異顯著（p<0.05）。

需要低自粘性以促(cu)進薄膜(mo)(mo)處理。最大(da)剝離力(MDF)用作衡量薄膜(mo)(mo)自粘力的(de)(de)指標(biao)。隨著Qo的(de)(de)濃度從1.5%w/v(1.7±0.1 N)增加到2.0%w/v(2.4±0.1 N)，Qo薄膜(mo)(mo)的(de)(de)MDF顯(xian)著增加。對于(yu)混合膜(mo)(mo)，MDF值(zhi)明顯(xian)高(gao)于(yu)Qo膜(mo)(mo)。這些值(zhi)隨著混合物中(zhong)EPQ比(bi)例的(de)(de)增加而增加（20%EPQ為4.6±0.4 N，混合物中(zhong)50%EPQ為6.2±0.5 N）。這種增加可能歸因于(yu)薄膜(mo)(mo)的(de)(de)含(han)水(shui)(shui)(shui)量，這影響(xiang)了(le)親水(shui)(shui)(shui)薄膜(mo)(mo)的(de)(de)粘附(fu)(fu)性。Qo薄膜(mo)(mo)的(de)(de)水(shui)(shui)(shui)分含(han)量(14.7±0.7%)明顯(xian)低于(yu)Qo/EPQ薄膜(mo)(mo)(17.5±0.6)。此外，據報道，伯胺（賴(lai)氨(an)酸部分的(de)(de)）和(he)蛋(dan)白質(zhi)的(de)(de)硫醇基(ji)團（SH）與(yu)Qo的(de)(de)氨(an)基(ji)之(zhi)間的(de)(de)相互作用增加了(le)由(you)Qo和(he)蛋(dan)白質(zhi)形成的(de)(de)水(shui)(shui)(shui)凝膠(jiao)的(de)(de)粘附(fu)(fu)性（Bouten等人，2014）。

在(zai)(zai)模擬漿(jiang)果儲存的(de)(de)(de)(de)(de)條件下(xia)（室在(zai)(zai)0冷凝和(he)85%RH）下(xia)評(ping)估(gu)薄(bo)膜(mo)(mo)的(de)(de)(de)(de)(de)吸水(shui)行為7天(tian)。與Qo薄(bo)膜(mo)(mo)（1.5%和(he)2.0%w/v）相(xiang)比，混合(he)薄(bo)膜(mo)(mo)(90:10)的(de)(de)(de)(de)(de)保水(shui)性（g水(shui)/g干膜(mo)(mo)）增(zeng)加了3.0倍。對于(yu)Qo/EPQ薄(bo)膜(mo)(mo)，EPQ百分(fen)比從(cong)20%到(dao)50%不(bu)等，觀察到(dao)更高的(de)(de)(de)(de)(de)保水(shui)率，高達(da)75%。這種(zhong)保水(shui)性的(de)(de)(de)(de)(de)增(zeng)加可歸因(yin)于(yu)兩種(zhong)薄(bo)膜(mo)(mo)中(zhong)(zhong)存在(zai)(zai)的(de)(de)(de)(de)(de)可電(dian)離(li)基(ji)(ji)團比例的(de)(de)(de)(de)(de)差(cha)異(yi)。由于(yu)藜(li)麥蛋白氨(an)基(ji)(ji)酸的(de)(de)(de)(de)(de)自(zi)由基(ji)(ji)基(ji)(ji)團的(de)(de)(de)(de)(de)電(dian)離(li)(Abugoch,2009)和(he)制備成膜(mo)(mo)溶液(ye)的(de)(de)(de)(de)(de)pH值(pH 3.5)，混合(he)膜(mo)(mo)具有更多(duo)(duo)的(de)(de)(de)(de)(de)電(dian)荷。在(zai)(zai)此(ci)pH值下(xia)，去質(zhi)子(zi)化谷氨(an)酸(pKR 4.25)和(he)天(tian)冬氨(an)酸(pKR 3.65)的(de)(de)(de)(de)(de)羧基(ji)(ji)(eCOOe)和(he)精氨(an)酸(pKR 12.48)、組(zu)氨(an)酸(pKR 6.00)和(he).5KR賴氨(an)酸(pKR 6.00)的(de)(de)(de)(de)(de)質(zhi)子(zi)化胺基(ji)(ji)(NH3+))主(zhu)要存在(zai)(zai)(Nelson&Cox,2006,chap.3)。因(yin)此(ci)，與Qo膜(mo)(mo)相(xiang)比，由于(yu)唐(tang)南(nan)平衡，混合(he)膜(mo)(mo)將(jiang)表(biao)現出(chu)更大的(de)(de)(de)(de)(de)水(shui)分(fen)子(zi)向蛋白質(zhi)-多(duo)(duo)糖復合(he)物內部(bu)的(de)(de)(de)(de)(de)擴散(san)（Davis,Yezek,Pinheiro,&van Leeuwen,2005;Freudenberg,Zimmermann,Schmidt,Holger Behrens,&Werner,2007)。在(zai)(zai)Qo膜(mo)(mo)中(zhong)(zhong)質(zhi)子(zi)化的(de)(de)(de)(de)(de)自(zi)由基(ji)(ji)較少，因(yin)此(ci)電(dian)滲唐(tang)南(nan)電(dian)位的(de)(de)(de)(de)(de)影(ying)響降低，因(yin)為聚合(he)物鏈形成有序(xu)、緊湊、緊密堆積的(de)(de)(de)(de)(de)結(jie)構，留下(xia)較小的(de)(de)(de)(de)(de)體(ti)積可用于(yu)與水(shui)分(fen)子(zi)相(xiang)互作用（Caner et al.,1998;Wiles、Vergano、Barron、Bunn和(he)Testin，2000）。

選擇1.5%(w/v)Qo薄(bo)膜(mo)和(he)90:10的(de)Qo/EPQ比率進行打印(yin)(yin)，因(yin)為它(ta)們(men)(men)的(de)機械(xie)性能(neng)（TS、%E和(he)MFD）適合(he)在打印(yin)(yin)機中使用（意味著對打印(yin)(yin)機沒有可見(jian)的(de)損壞）由于(yu)印(yin)(yin)刷(shua)裝置產生(sheng)的(de)牽引(yin)力(li)而導致印(yin)(yin)刷(shua)薄(bo)膜(mo)的(de)結構）。此外(wai)，這些薄(bo)膜(mo)所表現(xian)出的(de)吸水量減(jian)少(shao)將允許它(ta)們(men)(men)用作新鮮水果儲(chu)存的(de)包裝材料。

3.2.NQoThs的制備和表征

表(biao)2顯示添加20%甘油(v/v)導(dao)致表(biao)面張力和(he)運動粘度值(zhi)類似(si)于商業(ye)油墨溶(rong)液報(bao)告的值(zhi)（de Gans、Duineveld和(he)Schubert，2004年；Khan等人，2010年）。這確保(bao)了打(da)印(yin)頭真(zhen)空產生(sheng)的液體的快速更(geng)換，從而防止紙(zhi)基質過度滴落或潤濕（Kipphan，2001）。

基于納(na)米顆(ke)粒相對(dui)于不含(han)甘(gan)油的(de)NQoTh分散體的(de)尺寸變化（z平均(jun)值）和z電(dian)位，評估了添加(jia)甘(gan)油(20e30%v/v)對(dui)NQoThs分散體性質的(de)影(ying)響(xiang).

含20%(v/v)甘油(you)的(de)NQoThs的(de)z電位(42.1±4.84 mV)顯(xian)著高于含30%(v/v)甘油(you)的(de)NQoThs(37.3±2.71 mV)。添加30%(w/v)甘油(you)后(hou)，多分散(san)指數(PDI)增加了約25%。

這些結(jie)果表明，甘油與(yu)溶液中的(de)(de)(de)NP相互作用(yong)，使表面免受(shou)電(dian)(dian)(dian)荷的(de)(de)(de)影響，降低(di)了zeta電(dian)(dian)(dian)位(wei)，降低(di)了顆粒之(zhi)間的(de)(de)(de)靜電(dian)(dian)(dian)排(pai)斥，誘導(dao)了團聚(ju)，從而增加了顆粒的(de)(de)(de)尺寸和(he)PDI。Khoee、Sattari和(he)Atyabi(2012)報道甘油誘導(dao)NP之(zhi)間的(de)(de)(de)聚(ju)結(jie)。相比之(zhi)下，Müller、Jacobs和(he)Kayser(2001)證明了具有30 mV電(dian)(dian)(dian)位(wei)和(he)PDI小于(yu)0.7的(de)(de)(de)NPs是穩定和(he)功能性的(de)(de)(de)；因此，在研究范(fan)圍內添加甘油不會影響NQoThs的(de)(de)(de)穩定性。

含30%(w/v)甘(gan)油(you)(417.4±53.1 nm)的NP的Z平均(jun)值比含20%(w/v)甘(gan)油(you)(383.8±58.8 nm)的NP觀察到(dao)的高25%。尺寸通過(guo)TEM顯微鏡確(que)定。圖(tu)1顯示(shi)了(le)在沒有甘(gan)油(you)（圖(tu)1A）和添(tian)加20%(w/v)甘(gan)油(you)（圖(tu)1B）的情況(kuang)下NQoThs的顯微照(zhao)片。如上所(suo)述(shu)，添(tian)加20%甘(gan)油(you)抑制了(le)NP團聚。表(biao)2比較了(le)TEM和動(dong)態光散射(DLS)確(que)定的NP尺寸。使用(yong)DSL確(que)定的值比TEM確(que)定的值高近10倍(bei)，因為TEM直(zhi)接測量(liang)干燥樣(yang)品，而Zetasizer系統確(que)定尺寸首先通過(guo)DLS測量(liang)樣(yang)品中由(you)于周圍粒子(zi)轟擊（布朗運動(dong)）而引起的液體中粒子(zi)的隨機運動(dong)，然后使用(yong)StokeseEinstein方程（Akbari、Pirhadi和Zandrahim，2011年）從該運動(dong)中推斷出大(da)小。

3.3.通過熱注射打印納米顆粒

將(jiang)Th摻(chan)入(ru)Qo膜的(de)(de)(de)結果如表3所(suo)示。隨(sui)著(zhu)印刷(shua)(shua)NQoTh層(ceng)數的(de)(de)(de)增(zeng)(zeng)加(jia)(jia)（在膜的(de)(de)(de)同(tong)一(yi)側印刷(shua)(shua)1到(dao)(dao)4次），兩種膜中的(de)(de)(de)Th量都增(zeng)(zeng)加(jia)(jia)了。在Qo膜中，隨(sui)著(zhu)分散(san)體(ti)(ti)中分別加(jia)(jia)入(ru)20%和30%的(de)(de)(de)甘油(you)(v/v)，Th從(cong)0.07增(zeng)(zeng)加(jia)(jia)到(dao)(dao)0.22 mg/cm3和從(cong)0.06增(zeng)(zeng)加(jia)(jia)到(dao)(dao)0.15 mg/cm3。Th濃(nong)度(du)的(de)(de)(de)這種增(zeng)(zeng)加(jia)(jia)是顯著(zhu)的(de)(de)(de)（隨(sui)著(zhu)印刷(shua)(shua)層(ceng)數的(de)(de)(de)增(zeng)(zeng)加(jia)(jia)，薄膜增(zeng)(zeng)加(jia)(jia)了3.14倍）。類似地，在Qo/EPQ薄膜中，從(cong)第(di)一(yi)次印刷(shua)(shua)到(dao)(dao)第(di)四(si)次印刷(shua)(shua)，Th增(zeng)(zeng)加(jia)(jia)了31e33%（從(cong)0.05到(dao)(dao)0.16 mg/cm3，從(cong)0.03到(dao)(dao)0.09 mg/cm3，使用20%和30%的(de)(de)(de)甘油(you)(v/v)NQoTh分散(san)體(ti)(ti)）。當應(ying)用更多印刷(shua)(shua)層(ceng)時，分散(san)體(ti)(ti)從(cong)20%和30%甘油(you)NQoTh分散(san)體(ti)(ti)中滴(di)落(luo)。

使(shi)(shi)用20%甘油(you)(v/v)可獲得更高(gao)的Th分(fen)散結(jie)合效率；Qo薄膜為(wei)7.54%，Qo/EPQ薄膜為(wei)5.54%。這些值分(fen)別比使(shi)(shi)用30%甘油(you)(v/v)獲得的效率高(gao)20%和(he)35%。

這(zhe)是在Qo薄(bo)(bo)(bo)膜中(zhong)使(shi)用這(zhe)種技術摻入活性(xing)劑的(de)(de)第一份報告。布安(an)茲等(deng)人。(2011)報告稱，使(shi)用HP D1660打印(yin)機(ji)型號（最(zui)大分辨率為(wei)4800*1200 dpi），沙(sha)丁胺(an)醇醋酸纖維(wei)素片材(cai)（A4透(tou)明膠片）的(de)(de)摻入效率更高，為(wei)85%。在Qo和Qo/EPQ薄(bo)(bo)(bo)膜中(zhong)摻入Th的(de)(de)效率低(di)(di)可歸因(yin)于(yu)用于(yu)印(yin)刷的(de)(de)基(ji)質(zhi)的(de)(de)特性(xing)和/或印(yin)刷設備的(de)(de)低(di)(di)分辨率(600 dpi)。另一個(ge)(ge)重(zhong)要(yao)因(yin)素是打印(yin)頭和打印(yin)表面之間的(de)(de)距離。為(wei)了減少(shao)這(zhe)個(ge)(ge)距離，Mel?endez等(deng)人。(2008)使(shi)用增強型Alfaglas®，一種涂(tu)有(you)惰性(xing)特氟龍的(de)(de)商用聚四氟乙烯(PTFE)薄(bo)(bo)(bo)膜，以(yi)減少(shao)印(yin)刷過程中(zhong)的(de)(de)活性(xing)損失。

表(biao)2甘(gan)油(you)對納米(mi)顆(ke)粒(li)(li)(li)懸浮液物理性(xing)質和納米(mi)顆(ke)粒(li)(li)(li)的粒(li)(li)(li)徑和zeta電位的影響。不(bu)同(tong)字(zi)母表(biao)示顯著(zhu)差異（p<0.05）。

圖1.TEM顯微照片NQoTh懸浮液。(A)NPs的分散和(B)添加了甘油(20%w/v)的Nps分散。

表(biao)3注射到薄膜Qo和(he)Qo/EPQ中的百里酚量(mg/cm3)作為(wei)印刷次數的函數。不(bu)同字母表(biao)示顯(xian)著(zhu)差異（p<0.05）。

另(ling)一(yi)(yi)個考慮因(yin)素(su)是來(lai)自打(da)(da)印(yin)頭(tou)的(de)(de)液滴(di)與打(da)(da)印(yin)矩陣(zhen)之間的(de)(de)接(jie)觸角(jiao)(jiao)。圖2顯示了在Qo和(he)(he)Qo/EPQ薄(bo)膜(mo)(mo)表面(mian)上的(de)(de)2 mL滴(di)含(han)(han)(han)有20%和(he)(he)30%(v/v)甘(gan)(gan)油的(de)(de)NQoTh分散(san)(san)體(ti)的(de)(de)接(jie)觸角(jiao)(jiao)。含(han)(han)(han)有20%甘(gan)(gan)油(v/v)的(de)(de)NQoTh分散(san)(san)體(ti)表現出更高(gao)的(de)(de)接(jie)觸角(jiao)(jiao)，為(wei)85.11?和(he)(he)55.69？分別對于(yu)Qo和(he)(he)Qo/EPQ薄(bo)膜(mo)(mo)，而對于(yu)含(han)(han)(han)有30%(v/v)甘(gan)(gan)油的(de)(de)懸浮液，接(jie)觸角(jiao)(jiao)降(jiang)低(di)至69.16?和(he)(he)47.50？分別在Qo和(he)(he)Qo/EPQ薄(bo)膜(mo)(mo)中(zhong)。隨(sui)著甘(gan)(gan)油濃度(du)的(de)(de)增(zeng)加，接(jie)觸角(jiao)(jiao)的(de)(de)減(jian)小(xiao)歸因(yin)于(yu)當甘(gan)(gan)油濃度(du)從20%v/v增(zeng)加到30%v/v時，分散(san)(san)體(ti)的(de)(de)表面(mian)張(zhang)力從49.3 mN/m增(zeng)加到53.1 mN/m（參(can)見(jian)表2)。因(yin)此，在兩種(zhong)薄(bo)膜(mo)(mo)中(zhong)摻入Th的(de)(de)效率與接(jie)觸角(jiao)(jiao)成比例增(zeng)加。這些結(jie)果與Genina等人的(de)(de)結(jie)果一(yi)(yi)致。(2013)，他檢(jian)查(cha)了用甲(jia)磺酸(suan)雷沙吉(ji)蘭(RM)印(yin)刷的(de)(de)3種(zhong)材(cai)料：多(duo)孔(kong)復印(yin)紙、防水透明(ming)醋酸(suan)纖維素(su)(A4)和(he)(he)由羥(qian)丙基甲(jia)基纖維素(su)/交(jiao)聚(ju)維酮(tong)制備(bei)的(de)(de)口腔分散(san)(san)膜(mo)(mo)（與本工作中(zhong)研究的(de)(de)膜(mo)(mo)最相似(si)）.他們獲得(de)了69.0°、61.4°的(de)(de)接(jie)觸角(jiao)(jiao)。和(he)(he)34.4?，分別。口腔可分散(san)(san)膜(mo)(mo)的(de)(de)RM比透明(ming)醋酸(suan)纖維素(su)(A4)低(di)25%，RM比多(duo)孔(kong)復制基質(zhi)小(xiao)50%。

圖2.在Qo膜（上）和Qo/EPQ（下）之間(jian)由添加了20%和30%(v/v)的(de)甘油的(de)液(ye)滴NQoTh分散(san)體(ti)形成(cheng)的(de)接觸角。

3.4.顯微結構

Qo和(he)(he)Qo/EPQ的(de)(de)(de)印(yin)刷(shua)膜(mo)(mo)示于(yu)圖(tu)3A和(he)(he)F。圖(tu)3B示出了Qo膜(mo)(mo)的(de)(de)(de)橫截(jie)面，圖(tu)3G示出了EPQ/Qo膜(mo)(mo)的(de)(de)(de)橫截(jie)面。Qo膜(mo)(mo)具(ju)有(you)均(jun)勻、柔(rou)軟、光滑(hua)、連續的(de)(de)(de)結(jie)構，具(ju)有(you)良好(hao)的(de)(de)(de)完(wan)整性(xing)和(he)(he)孔隙(xi)。相比(bi)之下，混(hun)(hun)(hun)合膜(mo)(mo)具(ju)有(you)帶有(you)孔隙(xi)和(he)(he)裂縫的(de)(de)(de)異質結(jie)構。Qo-乳(ru)清(qing)蛋(dan)(dan)(dan)白(bai)(bai)薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)（Kurek、Galus和(he)(he)Debeaufor，2014年(nian)）和(he)(he)Qo-明膠薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)（Kurek等人，2012年(nian)；Rivero、García和(he)(he)Pinotti，2009年(nian)；Torres、Aimoli、Beppu和(he)(he)弗雷利希，2005年(nian)）。這(zhe)些作(zuo)者將這(zhe)些由碳水化合物和(he)(he)蛋(dan)(dan)(dan)白(bai)(bai)質混(hun)(hun)(hun)合物制備的(de)(de)(de)薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)的(de)(de)(de)異質結(jie)構歸因于(yu)干燥過程（溶劑(ji)前沿(yan)的(de)(de)(de)遷移(yi)）。Qo/EPQ薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)的(de)(de)(de)干燥時間是Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)的(de)(de)(de)1.8倍(bei)，表明水分子(zi)通(tong)過混(hun)(hun)(hun)合薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)的(de)(de)(de)擴散速度(du)較慢。此外，混(hun)(hun)(hun)合物的(de)(de)(de)pH值(pH 3.8)接(jie)近藜麥蛋(dan)(dan)(dan)白(bai)(bai)的(de)(de)(de)等電(dian)點(Abugoch,Romero,Tapia,Rivera,&Silva,2008)，這(zhe)可能會引(yin)發復(fu)雜的(de)(de)(de)凝聚和(he)(he)某些蛋(dan)(dan)(dan)白(bai)(bai)質組分的(de)(de)(de)沉淀，導致Ferreira等人描(miao)述的(de)(de)(de)熱(re)力(li)學不相容(rong)性(xing)。(2009)，當乳(ru)清(qing)蛋(dan)(dan)(dan)白(bai)(bai)和(he)(he)Qo的(de)(de)(de)混(hun)(hun)(hun)合物被酸化以獲得混(hun)(hun)(hun)合膜(mo)(mo)時，他觀(guan)察到了這(zhe)種現象(xiang)。

Qo膜的表(biao)面(mian)（圖(tu)3D）光(guang)滑平整，沒有孔(kong)隙或(huo)裂(lie)縫。幾位作(zuo)者報告了Qo薄膜的高(gao)度結構同質性（Abugoch等(deng)(deng)人，2011年；Fern?andes、Freire、Silvestre、Neto、Gandini等(deng)(deng)人，2010年；Valenzuela等(deng)(deng)人，2013年；Vargas、Albors、Chiralt和

圖(tu) 3. 加入的(de) NQoTh 熱噴(pen)墨(mo)薄膜的(de)圖(tu)片(pian)和(he) SEM 顯(xian)微(wei)照片(pian)。  上：Qo噴(pen)墨(mo)薄膜（A）圖(tu)片(pian)Qo噴(pen)墨(mo)薄膜，（B）和(he)（C）Qo薄膜橫截面(mian)；  (D) 和(he) (E) 上表(biao)面(mian)。  下圖(tu)：Qo/EPQ

噴墨(mo)薄膜（F）圖片 Qo/EPQ 噴墨(mo)薄膜，（G）和(he)（H）截面(mian)；  (I) 和(he) (J) 上表面(mian)。

與Qo膜(mo)（圖3C）相比，混合膜(mo)的孔隙率使NQoThs分布(bu)更深(shen)（圖3H）。在(zai)表層(ceng)，NQoThs主要聚集在(zai)打印(yin)(yin)設備的面板上(shang)（圖3E和(he)J）。印(yin)(yin)刷的NQoThs在(zai)兩種薄(bo)膜(mo)的內(nei)部和(he)表面都保(bao)留了它們的球形形狀(zhuang)和(he)明確(que)的幾(ji)何形狀(zhuang)。

 圖(tu)4.(A)Qo薄(bo)膜控(kong)制和(he)(he)Qo NQoTh 11薄(bo)膜和(he)(he)(B)Qo/EPQ薄(bo)膜控(kong)制和(he)(he)Qo/EPQ NQoTh薄(bo)膜的X射(she)線衍(yan)射(she)曲(qu)線和(he)(he)結晶度(%)。

3.5.X射線衍射

圖(tu)4顯示(shi)了Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)、印有NQoThs的Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)（圖(tu)4A）、Qo/EPQ薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)和印有NQoThs的Qo/EPQ薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)（圖(tu)4B）的衍射圖(tu)。Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)是半結晶的，在19.8?處(chu)(chu)顯示(shi)出一(yi)個峰(feng)值(zhi)，這是Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)的典型特征（Zhong、Song和Li，2011）。Qo膜(mo)(mo)還在29.3度(du)處(chu)(chu)出現(xian)峰(feng)值(zhi)，這對應于檸檬酸（Valenzuela等(deng)人(ren)，2013年）。Qo/EPQ薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)在20.0度(du)和29.4度(du)處(chu)(chu)表現(xian)出尖銳、明(ming)確的峰(feng)，比Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)中觀察到的峰(feng)更(geng)強(qiang)烈。Qo/EPQ薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)還在35.9度(du)、39.4度(du)、43.2度(du)和47.5度(du)處(chu)(chu)出現(xian)衍射峰(feng)，表明(ming)藜麥蛋白(bai)和Qo之(zhi)間存在分子(zi)間相互作(zuo)用（Valenzuela等(deng)，2013）。

印(yin)有(you)NQoThs的(de)Qo薄膜在(zai)39.4?和57.3?，分別對應于檸檬酸和Th（數(shu)據(ju)未顯示）。在(zai)印(yin)有(you)NQoThs的(de)Qo/EPQ薄膜中也觀(guan)察(cha)到后者。這兩個新峰與(yu)兩種類(lei)型薄膜上(shang)納(na)米顆粒的(de)表面沉積物有(you)關(guan)，與(yu)SEM觀(guan)察(cha)結果(guo)一(yi)致（見圖(tu)3B和F）。

Qo和(he)(he)(he)(he)Qo/EPQ薄(bo)膜(mo)以及兩種印刷(shua)(shua)NQoThs薄(bo)膜(mo)的(de)(de)(de)(de)結(jie)晶(jing)(jing)和(he)(he)(he)(he)非晶(jing)(jing)百分比如圖4所示。值得注意的(de)(de)(de)(de)是，在具有(you)NQoThs的(de)(de)(de)(de)Qo和(he)(he)(he)(he)Qo印刷(shua)(shua)薄(bo)膜(mo)（14.5和(he)(he)(he)(he)14.4）中沒(mei)有(you)觀察到結(jie)晶(jing)(jing)度百分比的(de)(de)(de)(de)差異(yi)％，分別(bie)）。Qo/EPQ薄(bo)膜(mo)(15.8%)與印有(you)NQoThs的(de)(de)(de)(de)Qo/EPQ薄(bo)膜(mo)(15.6%)之間的(de)(de)(de)(de)結(jie)晶(jing)(jing)度百分比差異(yi)不顯著。這些結(jie)果表明兩種薄(bo)膜(mo)的(de)(de)(de)(de)結(jie)晶(jing)(jing)度都不受NQoThs印刷(shua)(shua)的(de)(de)(de)(de)影響(xiang)。這一結(jie)果與之前的(de)(de)(de)(de)報道一致，即通(tong)過噴霧、真空冷凍干燥或(huo)通(tong)過攪拌摻入成膜(mo)淀粉(fen)分散溶液(ye)中產(chan)生(sheng)的(de)(de)(de)(de)淀粉(fen)NPs阻止了含有(you)NPs的(de)(de)(de)(de)薄(bo)膜(mo)結(jie)晶(jing)(jing)區域的(de)(de)(de)(de)形成（Shi，Wang，Li和(he)(he)(he)(he)Adhikari，2013年）。

3.6.NQoThs印刷薄膜儲存后的機械性能和WVP

 在儲存(cun)前(qian)后(hou)測量了印有4層NQoThs的薄(bo)膜的機械性能和WVP，這些(xie)結果如(ru)表4所示。

在冷室中儲(chu)存30天顯著增(zeng)加(jia)(jia)了薄(bo)(bo)膜(mo)的(de)%E斷裂伸(shen)長率，而機械強(qiang)度(TS)顯著降低。這些(xie)影(ying)響歸(gui)因于在這些(xie)條(tiao)件(85%RH)下從薄(bo)(bo)膜(mo)中增(zeng)加(jia)(jia)的(de)水吸收以及隨之而來的(de)對薄(bo)(bo)膜(mo)增(zeng)塑(su)劑的(de)影(ying)響。

對薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)類(lei)型（Qo和(he)(he)Qo/EPQ）、NP的(de)(de)(de)(de)摻入（對照(zhao)/NQoTh）以及儲存(cun)時間在(zai)(zai)0?和(he)(he)85%RH（0天和(he)(he)30天）作(zuo)(zuo)為主(zhu)要因(yin)素(su)，%E和(he)(he)TS作(zuo)(zuo)為響應變量。所有主(zhu)要因(yin)素(su)顯著影響薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)的(de)(de)(de)(de)%E如(ru)下(xia)：a)Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)的(de)(de)(de)(de)伸(shen)長率比(bi)Qo/EPQ薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)高18%；b)NQoThs的(de)(de)(de)(de)添(tian)(tian)加(jia)使(shi)(shi)%E降(jiang)(jiang)低了(le)(le)7%；c)在(zai)(zai)冷室中(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)(de)儲存(cun)時間使(shi)(shi)%E增加(jia)了(le)(le)40%。此外，這兩種互(hu)動，電影的(de)(de)(de)(de)類(lei)型？添(tian)(tian)加(jia)NP和(he)(he)添(tian)(tian)加(jia)NP?存(cun)儲時間，意義重大。影片的(de)(de)(de)(de)互(hu)動類(lei)型？詳細(xi)檢查了(le)(le)NPs的(de)(de)(de)(de)添(tian)(tian)加(jia)（圖5）。加(jia)入NQoThs后(hou)，Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)的(de)(de)(de)(de)%E（見圖5A）下(xia)降(jiang)(jiang)了(le)(le)75%，而(er)(er)Qo/EPQ薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)的(de)(de)(de)(de)%E增加(jia)了(le)(le)8.2%。在(zai)(zai)印刷NQoThs后(hou)，Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)的(de)(de)(de)(de)TS降(jiang)(jiang)低了(le)(le)3.0%，而(er)(er)NQoThs的(de)(de)(de)(de)添(tian)(tian)加(jia)使(shi)(shi)Qo/EPQ薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)的(de)(de)(de)(de)TS值增加(jia)了(le)(le)66%（見圖5B）。這些(xie)差異可能歸因(yin)于Qo和(he)(he)Qo/EPQ薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)之(zhi)間的(de)(de)(de)(de)微觀結(jie)構(gou)差異（圖3）。Qo/EPQ薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)是異質和(he)(he)多孔的(de)(de)(de)(de)，這將允許NQoThs更(geng)深地結(jie)合到微觀結(jie)構(gou)中(zhong)(zhong)。相比(bi)之(zhi)下(xia)，Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)具有均勻致密的(de)(de)(de)(de)微觀結(jie)構(gou)，因(yin)此NQoThs只能印刷在(zai)(zai)薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)表(biao)面(mian)。

沒(mei)有NQoThs的Qo和Qo/EPQ薄膜(mo)在85%RH和0降溫下(xia)的WVP值沒(mei)有顯著(zhu)差異（p>0.05）。通過印刷添(tian)加4層NPs后，Qo薄膜(mo)的WVP降低(di)了33%，混合薄膜(mo)的WVP降低(di)了13.3%。WVP的這種降低(di)是由于(yu)添(tian)加NP導致系統曲折(zhe)增加（Adame和Beall，2009年；Clapper等(deng)人(ren)，2008年）。

3.7.抗菌活性

將NQoThs納入(ru)電影(ying)的(de)主(zhu)要目標是增強兩(liang)種(zhong)類(lei)型電影(ying)中的(de)Qo的(de)AM。據報道，Qo的(de)AM取決于內在因素，例如脫(tuo)乙酰度、狀態（溶液或薄膜(mo)）和(he)分子量。后一個(ge)特征(zheng)是最相關(guan)的(de)特征(zheng)之一。Kong、Chen、Xing和(he)Park(2010)證明，當使(shi)用更高分子量的(de)Qo（Dutta、Tripathi、Mehrotra和(he)Dutta，2009年(nian)）時，AM會顯著(zhu)降低(di)(di)（高達95%）。此(ci)外，當Qo與其(qi)他聚合(he)(he)物(wu)（如蛋(dan)白質(zhi)和(he)/或脂質(zhi)）結(jie)合(he)(he)時，Qo的(de)AM會降低(di)(di)（Rabea等，2003）。因此(ci)，為了克服這些限制，將用QoLMW制備并負載Th（一種(zhong)已知的(de)抗菌化合(he)(he)物(wu)）的(de)NP添加(jia)到薄膜(mo)中。

圖5.Type Film和(he)NQoTh之間的相互作用(A)斷裂伸長率效(xiao)應和(he)(B)拉伸強(qiang)度效(xiao)應。

表4儲(chu)存(cun)30天后(hou)通過4層(ceng)熱噴(pen)墨摻入和未摻入NQoTh的薄(bo)膜的機械性能和水蒸(zheng)氣滲透性能。不(bu)同字(zi)母表示(shi)顯著差異（p<0.05）。

表5儲(chu)備溶液(ye)NQoTh和Qo/Th混(hun)合物(wu)的(de)分(fen)散對(dui)本(ben)研(yan)究中使用的(de)微生物(wu)的(de)添加劑或協(xie)同效(xiao)應(ying)的(de)定量評估。

Th和QoLMW的(de)(de)最低抑制(zhi)濃(nong)(nong)度(MIC)是(shi)針對本研究中(zhong)測(ce)試的(de)(de)每個(ge)菌(jun)株(zhu)獨立確定(ding)的(de)(de)：在鼠傷寒沙門氏菌(jun)、大腸桿菌(jun)和產氣大腸桿菌(jun)中(zhong)，Th為(wei)(wei)(wei)0.250 g/L，QoLMW為(wei)(wei)(wei)1.0 g/L；L.innocua中(zhong)Th為(wei)(wei)(wei)0.275 g/L，QoLMW為(wei)(wei)(wei)0.8 g/L；銅綠假單(dan)胞菌(jun)中(zhong)Th為(wei)(wei)(wei)0.225 g/L，QoLMW為(wei)(wei)(wei)1.0 g/L；金(jin)黃色葡(pu)萄球(qiu)菌(jun)中(zhong)Th為(wei)(wei)(wei)0.275 g/L，QoLMW為(wei)(wei)(wei)1.0 g/L。這些濃(nong)(nong)度與Guarda等(deng)人(ren)報告的(de)(de)濃(nong)(nong)度相似。(2011)為(wei)(wei)(wei)Th和Goy、de Britto和Assis(2009)為(wei)(wei)(wei)QoLMW。

將NQoTh納米顆(ke)粒分(fen)散體(ti)的(de)(de)AM與用于制(zhi)造NP（QoLMW/Th的(de)(de)混合物）的(de)(de)儲備溶(rong)液的(de)(de)AM進行比較。對(dui)于所有測(ce)試(shi)的(de)(de)微(wei)生(sheng)物，NQoThs對(dui)微(wei)生(sheng)物的(de)(de)活力(li)表現出強大的(de)(de)影響，在NQoThs的(de)(de)原液分(fen)散體(ti)稀(xi)釋(shi)90%時(shi)實現了生(sheng)長抑(yi)制(zhi)。對(dui)于S.typhimurium、E.coli和(he)E.aerogenes，QoLMW/Th溶(rong)液的(de)(de)60%稀(xi)釋(shi)會(hui)抑(yi)制(zhi)微(wei)生(sheng)物的(de)(de)活力(li)。銅綠假單胞菌(jun)(jun)、無害乳(ru)桿菌(jun)(jun)和(he)金(jin)黃色(se)葡萄球菌(jun)(jun)在80%(v/v)稀(xi)釋(shi)時(shi)被NQoThs抑(yi)制(zhi)，而QoLMW/Th溶(rong)液需要60%(v/v)稀(xi)釋(shi)。

本(ben)研究(jiu)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)一個目(mu)標(biao)是(shi)確定對(dui)微(wei)生物的(de)(de)(de)(de)(de)(de)影響(xiang)是(shi)否是(shi)由于組分(fen)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)協同或(huo)相(xiang)加(jia)(jia)(jia)(jia)作用(yong)。通過根據NQoThs中存(cun)(cun)在(zai)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)百(bai)分(fen)比(bi)（QoLMW為75%，Th為25%）對(dui)QoLMW和Th的(de)(de)(de)(de)(de)(de)MIC進行(xing)加(jia)(jia)(jia)(jia)權，將NQoThs的(de)(de)(de)(de)(de)(de)MIC與附加(jia)(jia)(jia)(jia)效應的(de)(de)(de)(de)(de)(de)估計值進行(xing)比(bi)較(jiao)。NPs(NQoTh)和QoLMW/Th原(yuan)液(ye)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)MIC值均低(di)于基于組分(fen)加(jia)(jia)(jia)(jia)和效應估計的(de)(de)(de)(de)(de)(de)MIC，表明Qo和Th之間存(cun)(cun)在(zai)協同效應（見表5）。然而(er)，取決(jue)于測試的(de)(de)(de)(de)(de)(de)細菌(jun)，NPs的(de)(de)(de)(de)(de)(de)MIC比(bi)庫存(cun)(cun)QoLMW/Th混合物低(di)大約(yue)1.5到4.5倍(bei)。Wazed Ali、Rajendran和Joshi(2011)評估了使用(yong)TPP從(cong)440-kDa Qo的(de)(de)(de)(de)(de)(de)1.0%(w/v)溶液(ye)中產生的(de)(de)(de)(de)(de)(de)NQo(115.5 nm)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)AM抗金黃色葡萄球(qiu)菌(jun)。NQo比(bi)Qo原(yuan)液(ye)更有(you)效地(di)抑(yi)制(zhi)這些(xie)細菌(jun)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)生長50%。

還評(ping)估了印(yin)有NQoThs的(de)薄(bo)膜(mo)(mo)的(de)AM。薄(bo)膜(mo)(mo)與上述指定的(de)細菌菌株在37℃下孵(fu)育24小時。結果列于(yu)表6中(zhong)(zhong)。用NQoThs印(yin)刷的(de)Qo薄(bo)膜(mo)(mo)表現出比對(dui)照(zhao)薄(bo)膜(mo)(mo)更大(da)(da)的(de)AM，證明了薄(bo)膜(mo)(mo)中(zhong)(zhong)Th的(de)釋放以(yi)(yi)及Qo和Th的(de)協(xie)同效應(ying)。與對(dui)照(zhao)薄(bo)膜(mo)(mo)相比，用NQoThs印(yin)刷的(de)混合薄(bo)膜(mo)(mo)也表現出AM的(de)增加。對(dui)于(yu)所有菌株，印(yin)有NQoThs的(de)Qo薄(bo)膜(mo)(mo)產生(sheng)更大(da)(da)的(de)抑制區，這可歸因于(yu)NQoThs在基質中(zhong)(zhong)的(de)排列和位置以(yi)(yi)及薄(bo)膜(mo)(mo)中(zhong)(zhong)更大(da)(da)的(de)Th負載（圖3和6A）。在所有微生(sheng)物測試中(zhong)(zhong)，NQoThs對(dui)革(ge)蘭(lan)氏(shi)陰性(xing)菌株的(de)活性(xing)高于(yu)革(ge)蘭(lan)氏(shi)陽性(xing)菌株。這種效應(ying)很可能(neng)是由于(yu)外膜(mo)(mo)和脂(zhi)多糖中(zhong)(zhong)存在的(de)脂(zhi)肪酸和磷酸鹽的(de)負電(dian)荷（Du、Niu、Xu、Xu和Fan，2009年(nian)(nian)；Kong等人，2010年(nian)(nian)）。

3.8.從薄(bo)(bo)膜(mo)中(zhong)釋(shi)(shi)(shi)放Th由于(yu)難以確定(ding)活(huo)性(xing)劑從復雜(za)基質中(zhong)的(de)釋(shi)(shi)(shi)放，因此可以在(zai)(zai)水(shui)(shui)中(zhong)評估活(huo)性(xing)成分(fen)的(de)釋(shi)(shi)(shi)放，以模擬飽和(he)蒸汽室中(zhong)新鮮水(shui)(shui)果(guo)(guo)的(de)儲存條件（0冷凝，85%RH）。多項研究(jiu)表明(ming)，這些類(lei)型的(de)結果(guo)(guo)具(ju)有代表性(xing)（Brandsch、Mercea、Rüter、Tosa和(he)Piringer，2002年(nian)(nian)(nian)；Grob，2008年(nian)(nian)(nian)；Paseiro-Losada、Simal、Abuín、Lopez和(he)Gandara，1993年(nian)(nian)(nian)；Philo、Fordham、Damant和(he)城堡，1997年(nian)(nian)(nian)）。在(zai)(zai)這項研究(jiu)中(zhong)，通過在(zai)(zai)Franz細胞(bao)中(zhong)的(de)滲透性(xing)測試研究(jiu)了薄(bo)(bo)膜(mo)中(zhong)的(de)Th釋(shi)(shi)(shi)放。結果(guo)(guo)如圖(tu)6所示。在(zai)(zai)下(xia)(xia)沉條件下(xia)(xia)評估Th從薄(bo)(bo)膜(mo)中(zhong)的(de)釋(shi)(shi)(shi)放，即(ji)在(zai)(zai)活(huo)性(xing)劑的(de)濃度低于(yu)其水(shui)(shui)溶性(xing)的(de)10%（1000 ppm在(zai)(zai)25℃下(xia)(xia)），通過應用能斯特和(he)布倫納定(ding)律（Ely、Garcia和(he)Thommes，2014年(nian)(nian)(nian)）。

表(biao)6通過熱噴(pen)墨(mo)將(jiang)NQo和NQoTh結(jie)合到Qo和Qo/EPQ薄(bo)膜中的徑向擴散(san)的生長抑制區(mm2)。對于每種(zhong)納米顆粒溶(rong)液，薄(bo)膜印(yin)刷4次。不同字母(mu)表(biao)示顯著差異（p<0.05）。

圖6.從使(shi)用NQoTh印(yin)刷4次的(de)薄膜Qo和(he)Qo/EPQ中釋(shi)放百(bai)里酚(A)0天（初始負載Th）、第1天和(he)第8天的(de)釋(shi)放曲線和(he)（B）室溫(wen)下8天測定的(de)百(bai)里酚釋(shi)放動(dong)力學溫(wen)度。

圖6A顯示了(le)用Qo(0.22±0.01 mg/cm3)和Qo/EPQ(0.16±0.01 mg/cm3)印刷(shua)(shua)(shua)的(de)(de)(de)(de)薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)中Th的(de)(de)(de)(de)初(chu)始電(dian)荷。24小(xiao)(xiao)時(shi)(shi)后(hou)（第1天(tian)(tian)），Qo膜(mo)(mo)(mo)(mo)釋(shi)放(fang)(fang)(fang)0.11±0.004 mg Th/cm3，而混(hun)(hun)(hun)合膜(mo)(mo)(mo)(mo)釋(shi)放(fang)(fang)(fang)0.01±0.002 mg Th/cm3。在(zai)(zai)測(ce)試(shi)(shi)結束時(shi)(shi)（第8天(tian)(tian)），兩種薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)都釋(shi)放(fang)(fang)(fang)了(le)薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)中印刷(shua)(shua)(shua)的(de)(de)(de)(de)所有Th。圖6B顯示了(le)在(zai)(zai)室溫下進(jin)行(xing)的(de)(de)(de)(de)8天(tian)(tian)測(ce)試(shi)(shi)期間，兩種薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)中Th(%)的(de)(de)(de)(de)不同釋(shi)放(fang)(fang)(fang)動(dong)力學。Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)在(zai)(zai)前(qian)24小(xiao)(xiao)時(shi)(shi)內經(jing)歷了(le)Th的(de)(de)(de)(de)快速釋(shi)放(fang)(fang)(fang)（Th的(de)(de)(de)(de)51.1±2.2%）。在(zai)(zai)第2天(tian)(tian)，主(zhu)動(dong)釋(shi)放(fang)(fang)(fang)遵(zun)循持續的(de)(de)(de)(de)指(zhi)數(shu)行(xing)為，釋(shi)放(fang)(fang)(fang)率(lv)為75.8±1.9%。測(ce)試(shi)(shi)72小(xiao)(xiao)時(shi)(shi)后(hou)，這些(xie)薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)中Th的(de)(de)(de)(de)釋(shi)放(fang)(fang)(fang)變得緩慢且受控(78.8±2.2%)，并保持恒定，直到(dao)第8天(tian)(tian)達(da)到(dao)100%Th釋(shi)放(fang)(fang)(fang)。相(xiang)比(bi)之下，混(hun)(hun)(hun)合膜(mo)(mo)(mo)(mo)表現(xian)(xian)出(chu)延(yan)遲的(de)(de)(de)(de)Th釋(shi)放(fang)(fang)(fang)動(dong)力學。在(zai)(zai)最初(chu)的(de)(de)(de)(de)24小(xiao)(xiao)時(shi)(shi)和48小(xiao)(xiao)時(shi)(shi)內，Qo/EPQ薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)分別(bie)釋(shi)放(fang)(fang)(fang)了(le)3.5±1.7%和6.5±1.7%的(de)(de)(de)(de)Th，比(bi)Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)低(di)(di)（平均）約13倍(bei)。混(hun)(hun)(hun)合膜(mo)(mo)(mo)(mo)的(de)(de)(de)(de)釋(shi)放(fang)(fang)(fang)在(zai)(zai)第三天(tian)(tian)增加到(dao)37.2±4.0%，第四天(tian)(tian)呈指(zhi)數(shu)分布，釋(shi)放(fang)(fang)(fang)率(lv)為67.9±6.1%。第4天(tian)(tian)后(hou)，如在(zai)(zai)Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)中所觀(guan)察到(dao)的(de)(de)(de)(de)，Qo/EPQ薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)在(zai)(zai)第8天(tian)(tian)之前(qian)表現(xian)(xian)出(chu)緩慢的(de)(de)(de)(de)受控釋(shi)放(fang)(fang)(fang)。釋(shi)放(fang)(fang)(fang)曲線的(de)(de)(de)(de)差異可(ke)(ke)歸因(yin)于薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)中印刷(shua)(shua)(shua)的(de)(de)(de)(de)NQoThs的(de)(de)(de)(de)位(wei)置。通過SEM觀(guan)察，Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)中的(de)(de)(de)(de)NPs積(ji)聚在(zai)(zai)表面并且更容(rong)易接(jie)觸到(dao)水。相(xiang)比(bi)之下，混(hun)(hun)(hun)合膜(mo)(mo)(mo)(mo)（由于它們(men)的(de)(de)(de)(de)孔隙(xi)率(lv)）允許(xu)NQoThs更大程(cheng)度的(de)(de)(de)(de)內化，因(yin)此降低(di)(di)了(le)NPs對(dui)溶劑(ji)的(de)(de)(de)(de)可(ke)(ke)及性。這些(xie)結果與(yu)我們(men)的(de)(de)(de)(de)微生物(wu)測(ce)試(shi)(shi)一(yi)致，證(zheng)明用NQoThs印刷(shua)(shua)(shua)的(de)(de)(de)(de)Qo薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)比(bi)混(hun)(hun)(hun)合薄(bo)(bo)膜(mo)(mo)(mo)(mo)具有更高的(de)(de)(de)(de)AM。

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